著：鎌池和馬、イラスト：灰村キヨタカ（新約より、はいむらきよたか）によるライトノベル。
2004年4月に第1巻が刊行。超能力やオーバーテクノロジーを擁する「科学」と聖書や魔導書を擁する「魔術」が交差するバトルアクションストーリーで、主人公上条当麻のフラグの立てっぷりも話題になった。
初期は上条当麻が騒動を解決する王道少年漫画に近い構成だったが、物語の進展やキャラの増加に伴い、徐々に群像劇へと移行していく。事実、相対的に一人のキャラに割く割合も減っている節が見られる。
本作における主人公格は後述の3人である。「禁書目録」は主に彼らの視点で物語が進行する。
新約からは本筋の変化により再び上条当麻を中心に、多数の登場人物の視点で進行する旧来の形式に回帰してきている。
22巻でストーリーの大きな節目を迎えたことにより、23巻以降はタイトルを『新約とある魔術の禁書目録』に変更し、ナンバリングもリセットされた（それに伴い22巻以前は、ファンの間では"旧約"と呼ばれる）。
現在、旧約が22巻、SSが2巻、SPが1巻、新約が16巻まで刊行されている。
ストーリー
超能力が科学によって解明された世界。能力開発をカリキュラムに組み込む巨大な学園都市。その街に住む高校生上条当麻のもとに、純白のシスターが現れた。
彼女は禁書目録（インデックス）と名乗り、魔術師に追われていると言う。
こうして、上条当麻は科学と魔術の交差した世界へと踏み込んでゆく。
上条当麻（CV:阿部敦）
本編の主人公。幻想殺しと呼ばれる能力をもち、右手で触れたありとあらゆる異能の力を打ち消す事ができる。
インデックス（CV:井口裕香）
本作のメインヒロイン。完全記憶能力によって10万3000冊の魔道書の内容を記憶する、人間の魔道図書館。
見た目は10歳前後の女の子だが、妹達の上位個体にしてミサカネットワークの統率者。自分の命を救ってくれた一方通行をとてもよく慕っている。
暗部組織「アイテム」の下っ端で元スキルアウトのレベル0の少年。得意とする銃火器や車両を駆使して能力者に立ち向かう。滝壺理后を守るべく麦野沈利と衝突する。第3の主人公
アイテムの正規構成員を務めるレベル5にもっとも近いレベル4の大能力者。体晶を用いての能力追跡(AIMストーカー)により、メンバーの後方支援にその真価を発揮する。